配资公司排行口碑可转化为活性AlS/NiIIH催化剂

当前处理积累的聚烯烃废料回收方法，通常需要苛刻条件、贵金属或高金属负载才能实现可观的活性。

近日，西北大学（NorthwesternUniversity）QinghengLai，YosiKratish和TobinJ.Marks课题组以及普渡大学JefferyT.Miller合作在NatureChemistry上发文，利用了负载型单点有机镍催化剂，实现了聚烯烃升级技术。

将Ni(COD)2（COD，1,5-环辛二烯）化学吸附到布朗斯特酸性硫酸化氧化铝acidicsulfatedalumina(AlS)上，可以得到高度亲电性Ni(I)前催化剂AlS/Ni(COD)2，在氢气（H2）条件下，可转化为活性AlS/NiIIH催化剂。

该单点体系表现出了独特的加氢裂解选择性，优先断裂支链聚烯烃的C–C键，实现聚乙烯（PE）和等规聚丙烯（isotacticpolypropylene,iPP）混合物的加氢裂解分离。此外，AlS/NiIIH在iPP与聚氯乙烯（polyvinylchloride,PVC）共混物的加氢裂解中，仍保持高选择性和活性，使用后的催化剂，可通过AlEt3处理反复再生。

实验机理分析和密度泛函理论（densityfunctionaltheory,DFT）模拟表明，以β-烷基迁移和强烯烃吸附为特征的周转限制C–C断裂途径。这些结果凸显了镍基体系在复杂塑料废物流选择性升级利用中的应用潜力。

稳定的单活性中心有机镍催化剂，优先氢解支化聚烯烃C–C键

图1:预催化剂化学吸附途径。

图2:漂移、XPS和DFT分析。

图3:由ALS/NiH催化的丙烷氢解的DFT分析。

图4:再循环催化剂的氢解。

该项研究，开发了新型单中心有机镍催化剂（AIS/NiH），可在温和条件下高效氢解支化聚烯烃（如聚丙烯）的C–C键，实现塑料废弃物的高选择性升级回收。该催化剂对含聚氯乙烯（PVC）的混合塑料仍保持高活性，且可多次再生使用，显著提升了镍基催化剂在复杂塑料回收中的适用性。

采用Ni(COD)₂（环辛二烯镍）作为前驱体，通过化学吸附负载于超强布朗斯特酸性硫酸化氧化铝（AIS）载体上，形成单中心Ni(I)预催化剂（AIS/Ni(COD)₂），在氢气氛围下转化为活性Ni(II)-H物种（AIS/NiH）。通过ICP-OES、XPS、EPR、XAS、DRIFTS等多种表征手段确认其结构与电子性质。催化实验在200°C、17atmH₂条件下进行，使用聚丙烯（iPP）、聚乙烯（PE）及其混合物作为底物，评估其氢解活性与选择性。

文献链接：

素材来源|Nature

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